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1材料與方法

K02孔（圖1）長348cm，于2006年12月使用活塞取樣器取得巖芯剖面，按1cm間距連續取樣，取得樣品348個。在流域東南附近采集花崗巖風化殼物質，除去最上面的枯枝落葉層(約5cm)，鉆取約8.6cm的風化殼物質，作為流域表層風化殼的背景值。并現場對巖芯進行拍照和巖性描述，劃分其沉積層位。K02孔測年樣本為12個，詳細測年材料與方法參照已發表文獻(歐陽軍等,2010)，年代序列圖的建立參照Zhong等(2012)的研究成果(圖2)，測年結果顯示K02孔底部年齡約為16.0calkaBP。巖芯樣品在實驗室研磨壓粉后，每個樣品一式兩份，其中一份使用VP-320X射線熒光光譜分析儀(XRF)分析樣品主要元素和微量元素，發現主要元素分析精度為0.2%，微量元素含量為0.05ppm。另外一份樣品在550℃高溫下燃燒1個小時，測出燒失量(LOI)，用來校正元素的分析值(Sunetal,2010)。對于采集的風化殼物質作相同的地化元素分析實驗。

2結果與分析

2.1元素主成分分析結果使用SPSSStatistics20.0對沉積物32種地球化學元素進行主成分分析。根據主成分輸出的初始特征值及累積解釋總方差(表1)，得到主成分元素組。第一主成分元素組(PC1)包括：Al2O3、TiO2、SiO2、Nb、Rb、Ga、Ba、K2O、S等，占方差總貢獻率的44.206%；第二主成分元素組(PC2)包括：Zr、Hf、Co、W、La、Ce，占方差總貢獻率的18.200%；第三主成分元素組(PC3)包括：Sc、Cu、U、V，占方差總貢獻率的13.256%；第四主成分元素組(PC4)主要為Na2O，占方差總貢獻率的5.927%；第五主成分元素組(PC5)主要為Fe2O3，占方差總貢獻率的3.964%。前3個主成分因子占元素方差總貢獻率的75.662%，基本反映大部分沉積環境信息。PC4和PC5可能反映了流域的鹽分條件和沉積環境酸性條件，但分別所占的沉積信息并不多，因此本文著重討論PC1、PC2、PC3元素組分的地球化學行為及其環境指示意義。

2.2各主成分元素組隨巖芯的差異變化PC1、PC2、PC3主成分元素組在16000calaBP以來曲線變化有明顯的不同(元素較多，且組內元素相關系數高(表2)，各主成分內部元素曲線變化較為一致，限于篇幅未將全部元素列出)(圖3)，表明各元素組對氣候環境變化響應存在顯著差異。在16.0-15.1、14.2-13.7、12.1-11.7、6-4calkaBP期間(圖3，陰影部分)，PC1元素組分總體呈下降趨勢，在14.2-13.7P和6-4calkaBP表現尤為明顯，元素組分達到剖面的最低值；PC1與化學蝕變指數(CIA)曲線變化非常一致。PC2元素組分(Co、Zr、Hf等)則在這些時段內總體呈現高值，且曲線變化與中值粒徑(Md)較為一致；PC3元素組分在這些時段內也都呈現明顯峰值分布，元素組分與總有機碳(TOC)、有機碳同位素(δ13Corg)變化趨勢相似。而在15.1-14.2、13.7-12.1、11.7-6.0calkaBP期間，PC1正載荷元素組分總體處于剖面高值狀態，尤其在11.7-6calkaBP，元素組分達到剖面的最高值；PC2元素組分則在剖面呈低值分布；PC3元素組也呈相對低值狀態。

3討論

3.1各元素組響應不同氣候環境條件的內部機制及其指示意義根據之前學者使用的相關氣候代用指標(包括TOC、δ13Corg、粒度、腐殖化度、磁化率、干密度等(薛積彬等,2007;Zhongetal,2010,2012;歐陽軍等,2010)可知，大湖在16.0-15.1、14.2-13.7、12.1-11.7、6-4calkaBP(圖3，陰影部分)分別對應最老仙女木(OldestDryas,OSD)、中仙女木(OlderDryas,ORD)、新仙女木冷事件(YoungerDryas,YD)三次仙女木冷事件以及中全新世冷干事件，而15.1-14.2、13.7-12.1、11.7-6.0calkaBP則對應Bølling、Allerød曖期和全新世適宜期。在不同氣候條件下，定南大湖沉積物元素組呈現出不同的響應差異，結合區域氣候環境變化，對各元素組響應氣候變化的內部機制及其指示意義進行探討。第一主成分元素組(PC1)，主要包括在地球表生條件下，抗風化作用強，難以溶解的惰性元素(如Al2O3、TiO2、SiO2、Nb等)(Mackerethetal,1966)(圖3)，這些惰性化學組分通常賦存于陸源碎屑殘余物中，顆粒以粉砂、細砂為主。定南大湖為封閉性小湖盆，四周為低山丘陵，在曖濕氣候條件下，化學風化作用強，地表徑流發育，大量陸源風化碎屑殘余物被沖刷遷移至湖泊，直接以物理方式沉淀至湖底；而在干冷氣候條件下，湖區物理搬運作用較弱，賦存于碎屑礦物的惰性組分難以通過機械搬運的形式遷移至湖泊(陳敬安等,1999)。而在曖干氣候條件下，由于水動力條件較弱，流域化學風化碎屑物難以進入湖盆；在冷濕條件下，溫度低，不利于化學風化的進行，流域陸源風化碎屑物較少。PC1元素曲線與化學蝕變指數(CIA)變化趨勢也非常相似，CIA指數越高，化學風化作用越強，氣候較為曖濕；反之，其值越低，則化學風化作用越弱，氣候較為冷干(李徐生等,2007;Fengetal,2003)。值得注意的是，PC1負載荷組分S等元素與其余穩定性元素曲線變化明顯相反，相關系數普遍<-0.78(表2)，說明負載荷組分與穩定性元素化學性質不同。S元素化學性質活潑，在濕熱條件下，湖泊水位升高，沉積物處于缺氧還原條件，S在還原條件下容易生成H2S而損失(杜晨等,2012)，所以在B/A曖期及全新世適宜期，大湖沉積物S元素都含量甚微(圖3)。但PC1元素組分主要以穩定性元素為主，因此，PC1元素組主要反映了流域內陸源化學風化殘余物通過地表徑流沖刷搬運至湖泊的物質，指示流域的化學風化作用強度，相對曖濕氣候條件下，PC1含量高，冷干氣候條件下，PC1含量低。第二主成分元素組(PC2)，主要包含Co、Zr、Hf等元素。Zr在風化過程中極為穩定，主要賦存于鋯石、土壤、風化產物中，以較粗顆粒碎屑狀態形式出現(Kylanderetal,2013)，Zr和Hf元素離子半徑非常接近(分別為8.4和8.3nm)(Jochumetal,1986)，具有非常相似的地球化學行為，且常伴隨而生(Shan-non,1976)。本文中，Co、Zr與Hf兩兩之間相關系數都在0.49以上(表2)，表明三者化學性質較為相似。大湖處于曖濕氣候時(如11.7-6calkaBP)，PC2處于低值；而在冷干時期(如14.2-13.7kaBP)則處于高值。PC2元素組曲線變化與沉積物中值粒徑(Md)變化比較相似，說明PC2元素組與粒度相關，粒度則可反應流域水動力條件(Menkingetal,1997;Wangetal,2001)。通常在氣候較為曖濕條件下，流域水熱條件好，有助于亞熱帶植被大量生長，可有效阻止地表徑流對土壤表層尤其是粗顆粒物質的侵蝕，進入湖盆的粗顆粒物質則變少。大量研究也表明，在長時間尺度范圍內，沉積物粒徑增大反映采樣點離湖岸距離減小、湖泊水位下降，粗顆粒物質易于到達，指示氣候干旱；反之，沉積物粒徑減小反映采樣點離湖岸距離增大、湖泊水位上升，此時深水弱動力條件有利于細顆粒物質沉降，指示氣候濕潤(Finneyetal,1991;Shumanetal,2001)。因此，PC2元素組與地表侵蝕進入湖泊的碎屑物質顆粒大小有關，反映了湖泊流域的水動力條件。PC2含量較高，指示氣候較為冷干；含量較低，指示曖濕氣候。值得注意的是，YD事件以及8.2ka冷事件在Md曲線上有明顯反映，PC2元素組則無明顯變化；在6-4calkaBP期間Zr均值為475.35ppm，雖有下降趨勢，但仍比整個剖面均值(111.02ppm)高，不過Hf元素則在6-4calkaBP期間整體表現為低值。說明在指示湖泊流域水動力條件方面，仍需更多的代用指標結合使用。第三主成分元素組(PC3)，主要包含Sc、U、Cu、V元素，這些元素易受湖泊有機質的影響。實驗證明，有機物質的絡合作用對鈾的地球化學行為有著重大影響，如腐殖酸能強烈地絡合鈾及其他金屬，形成鈾酰有機絡合物，而腐殖酸在沼澤泥炭發育中較為豐富。有機質的存在對Cu的搬運也起重要作用，如腐殖酸的高分子易于與Cu等金屬形成有機絡合物，搬運至湖盆沉淀。生物及有機質對Cu等金屬的富集作用也不可忽略(張虎才,1997)。本文PC3元素組與TOC和δ13Corg的變化趨勢較為一致(圖3)。Zhou等(2004)指出，定南大湖在氣候冷干時期，湖泊水體收縮，泥沼地發育，草本植被向湖泊周邊擴展，由于氣候干冷，大量植物殘體未能完全分解，TOC含量較高；而曖濕氣候條件下，湖泊水體擴展，草本植被相應收縮，而流域周邊植物殘體容易分解，導致TOC含量較低。δ13Corg主要指示植被類型，在沼澤相沉積時值偏正，指示冷干氣候，在湖相沉積時值偏負，指示曖濕氣候(Zhongetal,2010)。因此，流域有機質含量可能對PC3元素組分的U、Cu等金屬元素絡合富集作用起重要影響，TOC含量高時，PC3元素組含量高，反之，TOC含量低時，PC3元素組含量低。值得指出的是，氣候的組合并非單一、絕對的曖濕、冷干變化，元素組的波動幅度一定程度上反映了流域氣候組合的差異。例如在ORD及6-4calkaBP期間(圖3)，PC1元素組呈現明顯的谷值，PC2、PC3則呈明顯的峰值，元素組變化幅度大，指示相對冷干氣候。而在OSD及YD期間，PC1、PC2無明顯變化，PC3略有上升，TOC也有小幅度上升，此時氣候可能相對涼干。全新世適宜期間，PC1值高且穩定，PC2、PC3值較低，指示相對曖(溫)濕氣候。受東亞季風影響的華南地區，氣候組合通常以曖濕或者冷干狀況出現(Porteretal,1995;Herzschuh,2006;Xueetal,2014)。當然，曖濕、冷干、曖干、冷濕的氣候組合是相對的，在不同地區有不同的衡量標準，也需要有更多的代用指標作輔助研究。

3.2沉積物源探討曾有學者通過研究Ti元素，指出在歷史時期，當冬季風強盛時，湛江湖光巖瑪珥湖曾受到來自黃土高原粉塵物質的影響(Yanchevaetal,2007a,2007b)，這一觀點雖然存有多種爭議(Zhouetal,2007,2009)，但也說明在現今沙塵暴天氣頻發的背景下，學者對歷史時期中國北方粉塵物質遷移距離的重視程度。定南大湖緯度位置較湖光巖瑪珥湖更靠北，那么，黃土高原粉塵物質在冬季風強盛時期有沒有可能進一步影響至南嶺地區？本文將在14.2-13.7、6-4calkaBP明顯冷干時期的元素比值與相近時期黃土高原地化元素(Jahnetal,2001)進行對比(圖4)，以探討定南大湖在冷干時期的物質來源。稀土元素地球化學行為穩定，在示蹤粉塵物源中得到廣泛應用(Kylanderetal,2007;Marionetal,2012)。Zr/Hf值則通常對含Zr礦物起指示作用(汪海斌等,2008)。Wei等(2012)使用TiO2/Nb-La元素的二維曲線與黃土高原相應元素對比，排除了云南寶秀盆地泥炭沉積物受黃土高原粉塵物質的影響，指出盆地周邊風化碎屑物才是粉塵物質的主要來源。從圖4可以看出，定南大湖與黃土高原相關元素比值明顯地分離出來，如果有粉塵活動，可基本判定粉塵物質并不是黃土高原的物質經冬季風搬運而來。定南大湖數據較于黃土高原比較分散，其值都在流域母巖風化殼值附近變動，因此，如果有粉塵物質，也主要來源于流域附近的風化碎屑物質，且源地較為分散。

4結論

本文以元素組對的形式，在已知江西定南大湖近16000年來氣候環境演變的基礎上，解釋了大湖沉積物不同地化元素組響應不同氣候環境下的表生地球化學行為，并探討了湖沼地的沉積物源。研究得出以下結論：(1)第一主成分元素組(PC1)，主要包括了Al2O3、TiO2、SiO2、Nb、Rb、Ga、Ba、S等元素，曲線變化趨勢與CIA一致，指示了流域的化學風化作用強度，值越高，流域氣候越曖濕；第二主成分元素組(PC2)主要包括了Co、Zr、Hf，元素變化與沉積物中值粒徑變化相似，值越高，流域氣候越冷干，在一定程度上指示了湖泊流域的水動力條件，但還需結合更多的指標輔助。第三主成分元素組(PC3)主要包括金屬元素Sc、Cu、U、V，這些元素與TOC變化密切相關，受有機質絡合富集作用影響較大。(2)大湖沉積物主要來源于流域周邊的陸源碎屑物或粘土物質，通過地表徑流沖刷搬運至湖盆以物理形式沉淀下來，尤其是在氣候曖濕，降雨量大，化學風化作用強的時期。但不排除在冷干時期，由風力搬運攜帶的粉塵物質堆積的影響，本文研究表明，如果有風塵物質輸入，可能主要來源于流域周邊的風化碎屑物質。

作者：魏志強 鐘巍 陳永強 譚玲玲 單位：華南師范大學地理科學學院