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1多金屬硼酸復鹽功能材料

1.1天然硼酸復鹽化合物天然硼酸復鹽化合物可用來生產硼酸、硼砂、元素硼以及硼的其他化合物，為硼酸復鹽化合物的人工合成提供原料，進一步生產出純度高、性能好、功能廣泛的硼酸復鹽材料，如鈉硼解石是制備硼酸鈣的重要原料。

1.2人工合成硼酸復鹽化合物得益于天然硼酸復鹽化合物的應用價值，人們在探索硼酸復鹽功能材料方面作了大量的研究工作，合成了許多性能優良的硼酸復鹽晶體。目前為止，人們己經合成了一系列堿金屬、堿土金屬、兩性金屬及過渡金屬等之間形成的復鹽類型的硼酸鹽。K2Ca［B4O5(OH)4］2•8H2O可采用水溶液法生長其單晶，用于制造彩色陶瓷和瓷釉［13］。K2Al2B2O7晶體是一種能用于紫外區的激光倍頻晶體，是BO3基團晶體中唯一一種已經成功生長出大尺寸、高質量的能滿足器件切割要求的晶體，采用頂部籽晶法生長。其透光范圍寬，具有適中的雙折射率，物化性能穩定，不潮解，易于機械加工等諸多的性能優良，是Nd:YAG激光器實現四倍頻、五倍頻輸出的理想材料，在光通信、激光加工等領域有著重要的應用價值［14－15］。宋春榮等［16］對光學晶體KABO在相位匹配下的混頻光學特性進行了理論計算和分析，討論了KABO晶體的折射率與群速指數隨光波長參數的變化，為用于產生紫外激光的實驗研究提供了重要的理論依據。理論上，從堿金屬K到過渡金屬Fe兩兩結合可形成的復鹽應該有21個種類，而從以上已合成出的復鹽來看，同一類型復鹽因有無結晶水、硼氧配陰離子結構不同等因素的影響而具有多種形式?？膳c過渡金屬Zn結合的復鹽Ca－Zn、Mg－Zn、Al－Zn及可與過渡金屬Fe結合的復鹽K－Fe、Ca－Fe、Na－Fe、Mg－Fe、Al－Fe、Zn－Fe并未合成出來，這說明復鹽的合成受到金屬還原性的影響。因此，硼酸復鹽合成的發展空間依然很大，有待于依據已合成復鹽的理論進一步探索和研究其它復鹽的合成。

2稀土硼酸鹽功能材料

2.1稀土金屬硼酸鹽功能材料稀土金屬硼酸鹽納米材料是一類重要的發光材料。Schaak，RE［17］采用溶液前驅體路線合成了一系列納米晶稀土硼酸鹽REBO3(RE=Y，Nd，Sm，Eu，Gd，Ho);何偉等［18］利用溶膠－凝膠燃燒合成法制備了SmBO3粉體，可成為性能較好的針對1.06和10.6μm激光的激光光防護材料和濾光功能材料。陳雨金等［19］通過解理方法獲得了Nd3+:LaB3O6微片激光器。(Y，Gd)BO3:Eu熒光粉在真空紫外(VUV)激發下有很高的發光效率，而被廣泛應用于等離子體顯示器紅色熒光粉［20］。YangJ等［21］合成了LuBO3:Eu3+，其可調諧發光性能有潛力應用于熒光燈和場發射顯示器。利用元素硼和稀土元素特殊的在材料抗磨減摩方面的作用及在摩擦表面生成復雜的邊界潤滑膜機理，可將無機納米微粒作為添加劑加入到潤滑油中改善潤滑油的摩擦學性能，如硼酸鑭就是一類性能優異的極壓抗磨添加劑［22］。

2.2金屬和稀土金屬復合硼酸鹽功能材料隨著光電子技術研究的深入，激光自倍頻工作物質的研究成為國際激光非線性晶體生長研究的一個熱點，而稀土倍頻晶體是一類比較獨特的晶體材料，因為稀土離子在配位結構上具有很大的相似性，它們相近的物理化學性質使得稀土離子在相互取代(部分或全部)時，不會導致晶體結構的突變，因而容易實現材料的改性。近年來，稀土復合硼酸鹽倍頻晶體在激光技術領域獲得了廣泛的應用，它們的共同特點是以BO3－3平面基團為基本結構單元，具有較大的非線性光學系數，應用非線性光學晶體實現固體激光器的頻率轉換，可以用來制作紫外及藍綠光波段非線性光學材料［23－24］。

2.2.1摻一種稀土金屬硼酸復鹽在La2O3－Na2O－B2O3體系，Na3La2(BO3)3和Na3La9O3(BO3)8是兩種性能優異的非線性光學晶體［25－26］，侯碧輝等［27］對Na3La9O3(BO3)8進行了紫外－可見光－紅外及太赫茲波段光譜測量，結果可知:該晶體在上述波段具有良好的非線性光學性質，尤其在太赫茲波段，可以用作窗口材料。在La2O3－CaO－B2O3體系中，La2CaB10O19(LCB)單晶［28］是一種優秀的非線性光學晶體材料，在此體系中合成出的有望應用于非線性光學領域的還有Ca3La3(BO3)5、Ca3La(BO3)3等。在Sm2O3－Na2O－B2O3體系中合成的Na3Sm2(BO3)3晶體［29］易溶于酸，在空氣條件下能穩定存在，不易吸潮，倍頻效應測試表明其具有非線性光學效應。在Gd2O3－CaO－B2O3體系中，GdCa4O(BO3)3晶體具有良好的非線性光學性能及透光波段寬、相位匹配范圍大、損傷閾值高、不潮解等特點，可用于光學倍頻、光學混頻和光學參量放大，近年來已受到人們的廣泛關注［30］。在Y2O3－CaO－B2O3體系中，YCa4O(BO3)3(YCOB)晶體是一種有效的SHG和THG的晶體材料，在性能和應用上類似于GdCOB晶體，被認為是具有良好應用前景的藍綠光和UV波段光學倍頻晶體。YAl3(BO3)4是在Y2O3－Al2O3－B2O3體系中發現的一種優良的激光基質晶體，具有較大的非線性光學系數，透過波段寬，它還是一種耐高溫材料，具有很好的熱導率和化學穩定性，李桂芳等［31］用固相反應法制備出性能良好的YAB透明陶瓷前驅粉體。張國云等［32］用高溫固相法研制了MgB4O7:Dy和MgB4O7:Tb兩種熱釋光材料，四硼酸鎂磷光體是一種系統組織等效性較好的的材料，可望用作測量電離輻射劑量的個人劑量計材料。

2.2.2摻兩種稀土金屬硼酸復鹽以上金屬和稀土金屬復合形成的非線性光學晶體可做為發光基質，當摻入Nd3+、Yb3+、Er3+、Eu3+、Tb3+等激活離子時，晶體同時具有激光和非線性光學性質形成自倍頻晶體。在Na3La2(BO3)3中摻激活離子Nd3+可達到較高的摻雜濃度而不至于引起強烈的濃度淬滅效應，這主要由于Na3La2(BO3)3晶體結構中，La3+離子間距較大，稀土間相互作用較弱，從而有利于減弱濃度淬滅效應［33］。白曉艷等［34］采用頂部籽晶法生長出Nd3+:Na3La9O3(BO3)8晶體，812nm處較寬的吸收峰適合AlGaAsLD泵浦的吸收，有望成為一種潛在的自倍頻晶體。當GdCOB中Gd3+被Nd3+取代后，能夠發出1060nm的激光，成為能發綠光的自倍頻晶體［35］。YAB中Y3+被Nd3+部分取代形成Nd:YAB晶體可作為自倍頻材料在激光二極管泵浦的固體激光器中獲得應用，Nd:YAB作為透明陶瓷材料的研究是一個全新的研究方向［36］。摻Yb3+的晶體在975nm附近有強吸收峰，它的吸收波長與InGaAs二極管激光器相匹配，可用于研制緊湊廉價的半導體激光抽運全固態激光器［37］，如Yb:LCB、Yb:GdCOB、Yb:YAB、Yb:GAB。摻Er3+的Er:LCB晶體［38］在790nm和970nm附近存在的吸收對應于AlGdAs和lnGaAs激光二極管輸出波長;Er3+離子發射的1.53μm激光對人眼安全，人體細胞組織對其發射的2.94μm激光強烈吸收，因此Er:GdCOB、Er:YAB等晶體在通訊和醫療等領域應用前景廣闊［39］。由于Tb3+離子具有特征的綠色發射，所以選擇鋱作為激活劑來合成不同體系的綠色熒光粉一直是人們所感興趣的課題，李其華等［40］采用高溫固相反應法制備了Ca3La(BO3)3:Tb3+熒光體。張紅國等［41］采用檸檬酸燃燒法制備Tb:YAB熒光粉。Dy3+和Eu3+做激活離子的VUV光粉的優勢是可能實現一種激活離子在一個基質中發白光和紅光，可用于無汞熒光燈中做燈用熒光粉［42］，如Dy:LCB、Eu:LCB［43］。在稀土硼酸鹽功能材料中，Nd3+、Yb3+、Er3+等是目前研究較多的稀土激活離子，在激光和熒光材料中具有廣泛的用途。對Lu3+、Sc3+、Pm3+稀土離子的研究相對較少，因此，如何將這些稀土離子應用于光學材料、發揮其優良性能將成為今后的研究重點。

3展望

硼酸鹽功能材料以其優良的性能獲得了廣泛的應用前景，伴隨激光科學與技術的不斷發展，對功能材料質量的要求也越來越高，人工合成的硼酸鹽材料大部分作為非線性光學材料應用于光學領域，還有少數具有巨大用途的化合物，如Li2B4O7可作為壓電晶體，CsLiB6O10有望成為深微米光刻的新光源材料。稀土元素的摻入使得晶體成為激光和倍頻復合的激光自倍頻晶體，帶有不同的顏色可具有特殊的功能。到目前為止，有些硼酸鹽還未被發現，還有一部分硼酸鹽雖然被合成出來，但并為對其性質、結構和用途作出更細致的研究，這些都需要在今后做出更加深入的探索和研究。

作者：劉保雷劉丹計海峰王衛東徐海龍單位：吉林化工學院化工與生物技術學院中國科學院寧波材料技術與工程研究所高分子與復合材料事業部吉林方大江城碳纖維有限公司