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《河南農(nóng)業(yè)雜志》2014年第三期

一、實驗結(jié)果與討論

（一）城市污泥中汞的形態(tài)分布如圖1（見50頁）所示，污水處理廠沉砂池、二沉池、污泥濃縮池和壓濾污泥的總汞含量分別為2569±32ng/g、5053±559ng/g、4328±694ng/g、4523±405ng/g。經(jīng)過活性污泥處理后的三個單元（二沉池、濃縮池、壓濾機房）的污泥中汞的總含量明顯高于沉砂池污泥，說明氧化溝工藝活性污泥有較強吸附汞的能力。與其他污水處理廠污泥相比（見50頁表1），焦作市污水處理廠壓濾污泥中汞含量與新莊污水處理廠、五龍口污水處理廠和西南科技大學(xué)污水處理廠污泥中汞的含量接近，但明顯低于天津市某污水處理廠污泥。外排的沉砂池污泥和壓濾污泥汞含量均低于《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》（GBl8918-2002）中規(guī)定的污泥農(nóng)用時的最高限值（污泥中的汞在酸性和堿性（或中性）土壤中最高容許含量分別為5mg/kg和15mg/kg）。圖2（見51頁）給出了各單元污泥中汞的形態(tài)分布情況。可以看出，可交換態(tài)的汞占總形態(tài)的比例很小，分別為1.22%（沉砂池污泥）、0.28%（二沉池污泥）、0.27%（濃縮池污泥）和0.48%（壓濾污泥）?？山粨Q態(tài)主要包括離子形態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)，該形態(tài)遷移性強，容易被生物直接利用。當(dāng)環(huán)境酸度發(fā)生變化時，以此種形態(tài)存在的金屬元素將很快被釋放進入周圍環(huán)境，被生物體利用。焦作市污水處理廠各單元污泥中可交換態(tài)汞在總形態(tài)中所占比例很小，介于0.27%～1.22%之間，說明各處理單元所產(chǎn)生的污泥中汞的遷移性和生物可利用性較低。同可交換態(tài)一樣，可還原態(tài)和可氧化態(tài)汞所占比例也極低，還原態(tài)分別為0.21%、0.15%、0.14%和0.08%，氧化態(tài)分別為0.51%、0.13%、0.28%和0.16%?？蛇€原態(tài)主要是鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)，可氧化態(tài)主要是有機物和硫化物結(jié)合態(tài)，這兩種形態(tài)的汞的遷移性較低，但當(dāng)環(huán)境條件變化時有可能被釋放出來，間接被植物利用。在各處理單元污泥中，沉砂池污泥中汞的腐殖酸結(jié)合態(tài)占總量比例最高，達到了42.07%，對于二沉池、濃縮池、壓濾污泥來說，該形態(tài)所占比例接近，分別為18.39%、17.44%和15.05%。從上述腐殖酸結(jié)合態(tài)所占比率可以看出，有機質(zhì)（腐殖酸）對于汞有較強的絡(luò)合作用。閆雙堆等的研究也表明，在土壤中施用腐殖酸類物質(zhì)可以提高土壤中有機結(jié)合態(tài)汞的含量。殘渣態(tài)汞主要是與硅酸鹽礦物、結(jié)晶鐵鎂氧化物等結(jié)合，很難被生物利用，遷移性極低。各處理單元中，沉砂池污泥中汞的殘渣態(tài)所占比例較低，為55.98%，二沉池、濃縮池、壓濾污泥該形態(tài)所占比率均達到80%以上，分別為81.05%、81.87%、84.23%。說明在活性污泥中汞主要以穩(wěn)定的殘渣態(tài)形式存在。總體來看，各處理單元污泥中汞的形態(tài)主要以殘渣態(tài)和腐殖酸結(jié)合態(tài)為主，殘渣態(tài)所占比率在55.98%～84.23%，腐殖酸結(jié)合態(tài)所占比率在15.05%～42.07%，這與孔令昊等所研究的焦家金礦土壤中汞的形態(tài)分布結(jié)果相似（汞主要以殘渣態(tài)和腐殖酸結(jié)合態(tài)存在，殘渣態(tài)所占比率在59.21%～83.77%，腐殖酸結(jié)合態(tài)所占比率在7.93%～24.93%）。四個處理單元污泥中，汞的殘渣態(tài)和腐殖酸結(jié)合態(tài)所占總形態(tài)比例之和均達到97%以上，生物可直接利用的可交換態(tài)汞所占比例在0.27%～1.22%，表明污水處理廠污泥中汞的生物有效性較低。二沉池污泥，濃縮池污泥和壓濾污泥中汞的形態(tài)分布沒有明顯的變化，說明污泥濃縮和壓濾工藝對污泥中汞的賦存形態(tài)沒有明顯的影響。

（二）城市污泥堆肥中汞的形態(tài)變化該公司堆肥是將三種物料———金針菇殘渣、污泥、蓮花下腳料按4∶1∶0.25比例充分混合，進行高溫好氧堆肥。由表2（見51頁）可知堆肥所用原料金針菇殘渣、蓮花下腳料及城市污泥中汞的含量分別為23±5ng/g，3115±671ng/g，4818±1070ng/g。混合原料和堆肥產(chǎn)品中總汞濃度分別為980±42ng/g，1076±163ng/g，堆肥前后汞的濃度沒有顯著改變（P=0.4）。堆肥產(chǎn)品中汞的含量遠遠低于《農(nóng)用污泥中污染物控制標(biāo)準(zhǔn)》（GB4284-84）要求的15mg/kg（PH≥6.5）。由圖3（見51頁）可知，金針菇殘渣、蓮花下腳料及城市污泥中，可交換態(tài)汞分別占總量的11.64%、0.63%及0.29%，腐殖酸結(jié)合態(tài)分別占總量的67.99%、98.34%、22.46%，可還原態(tài)分別占總量的0.92%、0.03%、0.08%，可氧化態(tài)分別占總量的1.06%、0.26%、6.28%，殘渣態(tài)分別占總量的18.38%、0.75%、70.89%。金針菇殘渣主要以腐殖酸結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)為主；蓮花下腳料則基本全部為有機物，故其中汞基本上均為腐殖酸結(jié)合態(tài)；城市污泥原料中汞以殘渣態(tài)為主，其次為腐殖酸結(jié)合態(tài)。堆肥混合原料和堆肥產(chǎn)品中的汞主要以腐植酸結(jié)合態(tài)存在，堆肥前后分別為58.81%和56.68%，說明作為堆肥中有機質(zhì)的重要組成部分，腐殖質(zhì)在與汞的結(jié)合上起到了主導(dǎo)作用。Canarutto等的研究也證實了污泥堆肥中1/3左右的重金屬和有機質(zhì)結(jié)合，而其中的絕大部分是結(jié)合在腐殖酸上。與腐殖酸結(jié)合的汞化學(xué)性質(zhì)較為穩(wěn)定，一般情況下，其遷移性和生物可利用性較弱。然而，當(dāng)土壤理化性質(zhì)改變時，與腐殖酸結(jié)合的汞有可能被釋放出來，重新介入到生物地球化學(xué)循環(huán)中，汞的甲基化潛力和有機結(jié)合態(tài)的汞之間顯著的相關(guān)性為這種論斷提供了證據(jù)。堆肥前后殘渣態(tài)汞占總量的39.89%和42.24%，殘渣態(tài)和腐殖酸結(jié)合態(tài)之和所占比率均達到97%以上，表明堆肥中汞具有較高的穩(wěn)定性。堆肥前后可交換態(tài)汞占總量的比例為0.55%和0.59%，可還原態(tài)為0.17%和0.08%，可氧化態(tài)為0.58%和0.42%，可以看出可交換態(tài)、可還原態(tài)以及可氧化態(tài)的汞所占比率很低。說明當(dāng)土壤性質(zhì)保持穩(wěn)定時，汞不易于發(fā)生遷移或被植物吸收利用。堆肥前后汞的形態(tài)沒有明顯的變化，表明高溫好養(yǎng)堆肥對汞的賦存形態(tài)影響不顯著。

二、潛在生態(tài)風(fēng)險評價

采用Hakanson提出的單一金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù)（Er）i對污水處理廠外排的沉砂池污泥和壓濾污泥及壓濾污泥堆肥產(chǎn)品進行評價，來反映樣品中的汞對生態(tài)環(huán)境的影響潛力，為污泥農(nóng)用提供依據(jù)。計算公式為：Eri=TirCn/Bn其中Cn為樣品的實測濃度，本文采用可交換態(tài)、腐殖酸結(jié)合態(tài)、可還原態(tài)和可氧化態(tài)之和；Bn為評價元素的背景值，本評價元素的背景值選取《食用農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量評價標(biāo)準(zhǔn)》（HJ332-2006，PH﹥7.5）；Ti為毒性相應(yīng)系數(shù)，選取Hakanson制定的標(biāo)準(zhǔn)化汞的毒性響應(yīng)系數(shù)40。評價結(jié)果發(fā)現(xiàn)，污泥和堆肥中汞的風(fēng)險值在25到129之間（見51頁表3），根據(jù)生態(tài)風(fēng)險等級劃分標(biāo)準(zhǔn)（見51頁表4），焦作市污水處理廠外排的沉砂池污泥用于蔬菜時汞具有強度生態(tài)危害，用于水作、旱作和果樹汞具有中度生態(tài)風(fēng)險，不建議用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)。壓濾污泥和堆肥產(chǎn)品中的汞分別具有中度強度生態(tài)危害（蔬菜）和輕度生態(tài)危害（水做、旱作和果樹）。考慮到汞在水田中會轉(zhuǎn)化為甲基汞并富集于水稻中，因而建議壓濾污泥和堆肥產(chǎn)品不用于蔬菜和水做農(nóng)田，可以適當(dāng)用于旱作農(nóng)田和果樹種植。

三、結(jié)論

污水處理廠各處理單元的污泥中二沉池污泥中汞的含量最高，沉砂池污泥中汞的含量最低，但外排沉砂池污泥和壓濾污泥均未超過國家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)。各處理單元污泥中，汞的可交換態(tài)所占的比例極小，分別為1.22%（沉砂池污泥）、0.28%（二沉池污泥）、0.27%（濃縮池污泥）和0.48%（壓濾污泥）。汞的形態(tài)主要以殘渣態(tài)和腐殖酸結(jié)合態(tài)存在，二者之和所占比例均達到97%以上，說明活性污泥中汞的穩(wěn)定性較高，可遷移性和生物可利用性很低。二沉池污泥、濃縮池污泥和壓濾污泥中汞的形態(tài)分布沒有明顯的變化，污泥濃縮和壓濾工藝對污泥中汞的賦存形態(tài)沒有顯著影響。堆肥過程中，高溫好養(yǎng)堆肥對汞的總量和形態(tài)沒有顯著影響。堆肥前后汞的形態(tài)主要以殘渣態(tài)和腐殖酸結(jié)合態(tài)存在，二者之和達到了97%以上，其中腐殖酸結(jié)合態(tài)所占比例最高（58.81%和56.68%），說明在土壤環(huán)境保持穩(wěn)定時，堆肥產(chǎn)品中的汞生物可利用性低。對污水處理廠外排污泥及堆肥產(chǎn)品的生態(tài)風(fēng)險評價發(fā)現(xiàn)，對于水作、旱作和果樹等農(nóng)業(yè)利用方式，壓濾污泥和堆肥產(chǎn)品中汞的生態(tài)風(fēng)險不大，而沉沙池污泥中汞的風(fēng)險較強，不應(yīng)用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)。

作者：李花劉軍毛玉芬王梅張媛單位：河南理工大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院焦作市環(huán)境信息中心溫縣環(huán)境保護局監(jiān)測站焦作市環(huán)境監(jiān)測站