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畜禽養(yǎng)殖污染物主要由畜禽尿液、部分糞便和養(yǎng)殖舍沖洗水構(gòu)成，其特點(diǎn)是COD高，懸浮顆粒物（SS）、氨氮（NH3-N）含量高[1-3]；水質(zhì)水量變化大；含有致病菌并有惡臭，排放總量大、密度高、危害性大等特點(diǎn)，已經(jīng)成為眾多城市的新興污染源[4-5]。酸中和殘?jiān)∟UA）和脫水鋁污泥（DAS）分別來自于生產(chǎn)金紅石過程中產(chǎn)生的殘?jiān)妥詠硭畯S凈水過程中的副產(chǎn)物[6]。在重礦物精煉即通過比徹方法將鈦鐵礦（FeTiO3）轉(zhuǎn)化為金紅石（TiO2）的過程中，產(chǎn)生了大量的富含鈣和鐵的殘?jiān)碞UA，此殘?jiān)话悴扇Υ婧髢A倒處理或作為土壤改良劑[7-8]；脫水鋁污泥（DAS）是自來水廠凈水過程中的副產(chǎn)物，其和NUA相似，也含有豐富的鋁、鐵和鈣等物質(zhì)，目前大部分也被視為廢棄物填棄[9-12]。上述2種廢棄物都有較大的比表面積，對污染物有一定的吸附能力，同時化學(xué)組成穩(wěn)定無二次污染。本研究將2者作為濾料應(yīng)用于畜禽養(yǎng)殖廢水處理中，系統(tǒng)研究了NUA-DAS生態(tài)濾池系統(tǒng)對主要污染物（有機(jī)物、氮和磷）等污染物的去除效果，初步探討污水中營養(yǎng)物去除的作用機(jī)理，為此技術(shù)進(jìn)一步推廣提供技術(shù)支撐。

1實(shí)驗(yàn)部分

1.1濾池設(shè)計實(shí)驗(yàn)裝置見圖1。裝置主要包括儲水池、清水池、重金屬加工酸中和殘?jiān)b置和脫水鋁污泥裝置，皆采用有機(jī)玻璃材料制備，呈圓柱形，直徑40cm，每個濾池高度90cm。兩裝置自上而下均為10cm布水區(qū)、70cm反應(yīng)層、10cm鵝卵石承托層，每個裝置側(cè)面設(shè)置取樣口，自上而下分別位于裝置的30、50、70cm處，兩裝置下端各布置一個出水口，分別為出水口1和總出水口，各裝置有效反應(yīng)容積均為7.5L。為避免降雨或者其他降水過程對系統(tǒng)造成的沖擊，整套實(shí)驗(yàn)裝置安放于防雨棚內(nèi)。

1.2實(shí)驗(yàn)條件NUA和DAS分別取自江蘇某金紅石廠和某自來水廠，對2種濾料進(jìn)行烘干、研磨，過篩（NUA的粒徑<63μm，DAS粒徑<0.25mm）后用于此系統(tǒng)中。畜禽養(yǎng)殖廢水來自南京某養(yǎng)殖廠，進(jìn)水水質(zhì)見表1。通過蠕動泵控制進(jìn)水流量，定時控制器控制進(jìn)水時間，通過NUA濾池進(jìn)入DAS濾池的污水為上流式布水。系統(tǒng)運(yùn)行周期內(nèi)，首先關(guān)閉NUA濾池和DAS濾池之間閥門，在水力負(fù)荷為0.3m3/(m2•d)條件下通過蠕動泵1布水，使NUA濾池污水達(dá)到有效容積的70%；停留3h后打開兩裝置之間閥門，NUA濾池中污水進(jìn)入DAS濾池同時啟動蠕動泵2，在相同的水力負(fù)荷條件下二次布水，布水后DAS裝置污水達(dá)到100%有效容積，最后停留4h完成1個周期運(yùn)行。其中DAS裝置在每個運(yùn)行周期二次布水結(jié)束后曝氣30min，曝氣體積流量為50L/h。系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行5～7d后，對兩裝置反沖洗，來自清水池的反沖洗水通過反沖洗泵進(jìn)入NUA和DAS裝置，含有懸浮物及脫落的生物膜的反沖洗水從裝置上方的布水區(qū)排放；整個系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行80d，運(yùn)行期間溫度是15～25℃。

1.3測試方法及數(shù)據(jù)分析分別稱取100gNUA和DAS，將其放入60℃的烘箱中烘干，測定濾料的密度、表觀密度和孔隙率；采用比表面積分析儀（BET）、X射線熒光光譜分析（XRF）技術(shù)對濾料的表面物理形態(tài)和化學(xué)組成進(jìn)行表征。在系統(tǒng)運(yùn)行0、40、80d時從兩裝置取樣口提取濾料，同一裝置不同高度濾料取出后混合均勻，采用最大可能數(shù)計數(shù)法測定不同時間節(jié)點(diǎn)不同濾料中硝化菌和反硝化菌數(shù)量。運(yùn)行周期內(nèi)每隔4d從出水口1和總出水口取樣分析，每個樣品3個平行，監(jiān)測2種濾料協(xié)同作用下各自裝置出水中COD和DO、NH3-N、NO3--N、TN、TP含量的變化，計算COD、NH3-N、TN、TP去除率。COD和NH3-N、NO3--N、TP、TN含量分別采用重鉻酸鹽法、納氏試劑光度法、紫外分光光度法、鉬銻抗分光光度法和堿性過硫酸鉀紫外分光光度法測試；pH、溫度和DO含量分別利用PHS-2C型pH計和JPB-607A型溶解氧儀進(jìn)行監(jiān)測。應(yīng)用SPSS軟件中單因素方差分析實(shí)驗(yàn)中數(shù)據(jù)，其中在不同時間節(jié)點(diǎn)2種濾料中硝化菌和反硝化菌數(shù)量的差異性采用Tukey's檢驗(yàn)方法。

2結(jié)果與討論

2.1濾料基本理化性質(zhì)濾料的基本特性見表2。由表2可知，DAS和NUA均有較大的孔隙率和比表面積，其中DAS較NUA比表面積更大，相比更利于廢水中污染物的吸附和截流。通過XRF分析得出2種濾料的主要化學(xué)成分均為鋁、鐵、硅、鈣、鎂、鉀、鈉、錳等元素（表3），使得其吸附擴(kuò)散速率較大，吸附點(diǎn)位較多，有利于吸附反應(yīng)的進(jìn)行。

2.2硝化菌和反硝化菌數(shù)量表4是2種濾料中不同時間節(jié)點(diǎn)硝化菌、反硝化菌數(shù)量。由表4可知，隨著系統(tǒng)的運(yùn)行，NUA和DAS中硝化菌的數(shù)量顯著增加。有研究認(rèn)為，系統(tǒng)運(yùn)行初期為微生物掛膜階段，在此期間微生物開始生長繁殖，隨著反應(yīng)的進(jìn)行氮類營養(yǎng)物在濾料中不斷截流，提供了硝化菌繁殖需要的養(yǎng)分，引起硝化菌數(shù)量增加[18]。運(yùn)行初期和40d時，NUA和DAS硝化菌數(shù)量無顯著性差異；80d時，DAS相比NUA中硝化菌數(shù)量顯著增加。運(yùn)行初期，NUA和DAS中硝化菌在適應(yīng)環(huán)境的過程中群落結(jié)構(gòu)和數(shù)量不穩(wěn)定，硝化菌的數(shù)量在2種濾料中未呈現(xiàn)顯著差異，至80d時，硝化菌相對成熟穩(wěn)定，DAS較大的孔隙率和比表面積為微生物的生長提供了絕佳的條件，硝化菌易于依附于DAS表面和微孔中，同時DAS裝置中較高的DO含量（總出水DO的質(zhì)量濃度1.86～2.42mg/L）也利于硝化菌生長繁殖。由表4還可知，反硝化菌數(shù)量相比硝化菌低1～2個數(shù)量級，這是因?yàn)樽鳛榉聪趸饔玫牡孜颪O3--N在NUA和DAS裝置中含量均較低（出水1和總出水NO3--N的質(zhì)量濃度分別是0.01～0.07、0.10～0.33mg/L），反硝化菌生長代謝所需的氮源缺失制約了反硝化菌數(shù)量的增長。已有研究也有類似的結(jié)果。隨著系統(tǒng)的運(yùn)行，NUA中反硝化菌數(shù)量顯著增加，DAS中反硝化菌數(shù)量至80d時顯著增加，運(yùn)行初始和40d時DAS中反硝化菌數(shù)量無明顯變化。反硝化菌數(shù)量在NUA和DAS裝置中隨著時間顯著增加可能與反硝化菌逐漸適應(yīng)濾料微環(huán)境有關(guān)，促進(jìn)了菌群的繁殖，2種濾料相比，反硝化菌能在更短的時間內(nèi)適應(yīng)NUA中的微環(huán)境。NUA和DAS中反硝化菌數(shù)量在40d和80d時出現(xiàn)顯著差異，NUA中反硝化菌數(shù)量高于DAS中數(shù)量。這種現(xiàn)象是由于反硝化菌群在系統(tǒng)內(nèi)穩(wěn)定后，NUA裝置中NH3-N含量較高，DO含量較低（出水1中DO的質(zhì)量濃度0.67～1.34mg/L）。有文獻(xiàn)報道反硝化菌數(shù)量與NH3-N含量呈顯著正相關(guān)，與DO含量呈顯著負(fù)相關(guān)。NUA裝置中較高的NH3-N含量和較低的DO含量利于反硝化菌生長繁殖。

2.3COD去除效果DAS-NUA系統(tǒng)生態(tài)濾池對污水中COD去除率如圖2所示。由圖2可知，NUA裝置出水和系統(tǒng)總出水COD去除率在運(yùn)行16d和12d前增加明顯，隨著反應(yīng)的進(jìn)行COD去除率逐漸提升，運(yùn)行至60d時COD去除率相對穩(wěn)定，經(jīng)NUA裝置和系統(tǒng)處理后COD平均去除率分別為52%和79%。該生態(tài)濾池對有機(jī)物的高效去除是物理、化學(xué)以及微生物共同作用的結(jié)果，這個過程包括對細(xì)小顆粒狀、膠質(zhì)有機(jī)物的吸附，有機(jī)物的氧化還原和微生物的作用。DAS和NUA發(fā)揮作用原因是2種濾料具有較高的孔隙率和比表面積，利于有機(jī)污染物通過沉淀和吸附截留在濾料空隙中，同時微生物的硝化反硝化作用，可提高有機(jī)物去除效果。系統(tǒng)運(yùn)行初期10～15d為微生物掛膜階段，在此期間微生物開始生長繁殖，新陳代謝不穩(wěn)定[18]。后隨著微生物活性的日益旺盛，對有機(jī)物的去除效果增加。系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行后，大部分COD在經(jīng)過NUA濾料時就被有效去除，NUA裝置在COD去除中發(fā)揮主要作用，主要是廢水先經(jīng)過NUA大部分COD被去除，后續(xù)隨著反應(yīng)的進(jìn)行，有機(jī)物可利用性降低并不斷被消耗，DAS對COD的去除貢獻(xiàn)率低于前端裝置。

2.4NH3-N去除效果DAS-NUA系統(tǒng)生態(tài)濾池對污水中NH3-N去除率如圖3所示。由圖3可知，NH3-N去除率在運(yùn)行至第4天時提升明顯，NUA裝置出水和總出水中NH3-N去除率分別達(dá)到25%和45%；隨著反應(yīng)時間的推移，NH3-N去除率逐漸上升，后期穩(wěn)定后出水1和總出水NH3-N平均去除率分別為47%和78%。運(yùn)行初期，系統(tǒng)NH3-N去除率迅速提升可能與濾料的吸附有關(guān)，NUA和DAS表面特征有利于快速吸附污水中的顆粒狀污染物使其沉積于表面，被截留的NH3-N再進(jìn)一步被濾料中的微生物利用。系統(tǒng)運(yùn)行期間，NH3-N去除率變化可能與濾料中參與硝化反應(yīng)的硝化菌數(shù)量有關(guān)[22]。初始NUA和DAS中硝化菌數(shù)量較少，隨著反應(yīng)的進(jìn)行硝化菌種群數(shù)量和密度開始增加，硝化反應(yīng)增強(qiáng)引起NH3-N降解或轉(zhuǎn)化為其它形態(tài)，達(dá)到對污水中NH3-N高效去除。兩裝置對NH3-N去除率貢獻(xiàn)的差異與進(jìn)水NH3-N和DO含量有關(guān)。NUA進(jìn)水NH3-N含量較高，可被硝化菌利用的養(yǎng)分充足，后續(xù)二次布水為DAS裝置補(bǔ)充了氮源，同時DAS裝置內(nèi)較高的DO含量更利于NH3-N在硝化菌作用下通過硝化反應(yīng)去除，引起污水中NH3-N含量經(jīng)過DAS裝置后進(jìn)一步降低。

2.5TN去除效果DAS-NUA系統(tǒng)生態(tài)濾池對污水中TN去除率如圖4所示。由圖4可知，TN去除率在0～12d期間提升顯著，后續(xù)逐漸提升，運(yùn)行穩(wěn)定后NUA裝置和系統(tǒng)出水TN平均去除率分別是47%和70%。DAS-NUA生態(tài)濾池系統(tǒng)中TN的去除需要經(jīng)過硝化作用和反硝化作用，硝化反應(yīng)生成的NO3--N被反硝化菌利用通過反硝化作用轉(zhuǎn)化成氮?dú)鈁23]。隨著反應(yīng)的進(jìn)行2種濾料中反硝化菌數(shù)量逐漸增多，反硝化作用的增強(qiáng)提升了TN的去除。系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后，NUA裝置對TN去除貢獻(xiàn)率較高可能與此濾料中充足的碳源、合適的DO含量和較高的反硝化菌數(shù)量有關(guān)，NUA裝置進(jìn)水有機(jī)物含量較高，為反硝化進(jìn)行提供了足夠的碳源，同時兼氧環(huán)境利于濾料中反硝化菌的存活，較多的反硝化菌種群數(shù)量促進(jìn)反硝化脫氮的進(jìn)行，后續(xù)DAS裝置中較高的DO含量和較少的反硝化菌數(shù)量限制了反硝化脫氮發(fā)揮作用，從而引起兩裝置對TN去除貢獻(xiàn)率的差異。

2.6TP去除效果DAS-NUA系統(tǒng)生態(tài)濾池對污水中TP去除率如圖5所示。由圖5可知，運(yùn)行初期TP去除率顯著提升，運(yùn)行穩(wěn)定后NUA裝置和系統(tǒng)出水TP平均去除率分別是34%和96%。此DAS-NUA生態(tài)濾池系統(tǒng)TP的去除主要依靠濾池中濾料的吸附、化學(xué)沉淀，如填料中的金屬離子（Ca2+、Al3+、Fe3+）的含量等[24-25]。對TP的去除DAS濾池發(fā)揮主要作用與其較高的孔隙率和比表面積有關(guān)。吳樹彪等利用DAS吸附池作為人工濕地出水的處理單元開展了處理農(nóng)村生活污水的實(shí)驗(yàn)，其對TP去除率在79.5%～90.7%。因此DAS較NUA更利于污水中TP的去除。

3結(jié)論

DAS-NUA生態(tài)濾池對畜禽養(yǎng)殖廢水中COD、NH3-N、TN和TP均有較好的去除效果，其中NUA裝置對去除COD和TN發(fā)揮主要作用，DAS裝置對TP去除效果明顯，兩裝置對NH3-N去除貢獻(xiàn)率相差不大；此系統(tǒng)對有機(jī)物和營養(yǎng)物的高效去除與濾料本身的結(jié)構(gòu)特征、硝化菌和反硝化菌數(shù)量的時空變化有關(guān)。DAS和NUA以其固有的物理結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性，具有良好的吸附水體中氮磷等污染物的能力，為資源化利用奠定了基礎(chǔ)。為推動2者大規(guī)模資源化利用，今后研究中需要進(jìn)一步關(guān)注DAS和NUA作為吸附基質(zhì)反應(yīng)過程產(chǎn)生或者本身含有的生物毒性，在確保2者沒有任何有毒性或放射性風(fēng)險之后，才可以在水體或土壤中應(yīng)用，避免二次污染，同時仍需探究微生物作用機(jī)理，從微觀角度對其機(jī)理進(jìn)行闡述。

作者：汪龍眠 張毅敏 仇皓雨 單位：環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所 河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院