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1983年，Vlatkis等[1]在《Nature》雜志上發(fā)表了關(guān)于茶堿分子印跡聚合物的研究報(bào)告后，分子印跡技術(shù)得到了廣泛關(guān)注，并飛速發(fā)展。近年來(lái)，隨著高分子化學(xué)與物理，生物化學(xué)和分析化學(xué)等學(xué)科的發(fā)展，分子印跡技術(shù)在印跡機(jī)理、印跡聚合物的制備、印跡技術(shù)的應(yīng)用及其熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)等方面的理論研究取得了長(zhǎng)足的進(jìn)展。如今，分子印跡技術(shù)已經(jīng)在各領(lǐng)域，包括色譜分離[2-4]，仿生化學(xué)傳感器[5-7]，催化技術(shù)[8]，固相萃取技術(shù)[9-12]，固相微萃取技術(shù)[13-15]，表面修飾磁攪拌子技術(shù)[16-18]，藥物緩釋與疾病診斷技術(shù)[19-20]等，得到廣泛的研究和應(yīng)用。其在司法鑒定領(lǐng)域的應(yīng)用也得到了法庭科學(xué)家的廣泛研究。

1分子印跡技術(shù)在司法鑒定中的應(yīng)用研究

1.1分子印跡技術(shù)在司法鑒定炸藥殘留物檢驗(yàn)中的應(yīng)用研究

爆炸案件作為社會(huì)危害性最大的刑事案件之一，長(zhǎng)期受到全球的高度關(guān)注，爆炸案件更是各國(guó)反恐怖襲擊工作的重點(diǎn)。通常，炸藥爆炸后，只有痕量的炸藥原體樣品殘留在爆炸現(xiàn)場(chǎng)，并且受到現(xiàn)場(chǎng)復(fù)雜基質(zhì)的嚴(yán)重干擾。因此，如何準(zhǔn)確、快速地從現(xiàn)場(chǎng)復(fù)雜基質(zhì)中分離、提取、檢測(cè)炸藥殘留物，確定爆炸的性質(zhì)，提供有價(jià)值的偵察方向，仍然是法庭科學(xué)化學(xué)家的一項(xiàng)挑戰(zhàn)。SoniaLordel等[21]研究發(fā)現(xiàn)，以2，4-DNT為模板分子，PTMS為單體，TEOS為交聯(lián)劑，堿性水溶液為介質(zhì)，合成硝基芳香族炸藥的分子印跡聚合物修飾在硅膠微球上制備成SPE萃取柱，對(duì)2，4-DNT，2，4，6-TNT和2，6-DNT均有良好的選擇性。為了進(jìn)一步考察其實(shí)用性，作者通過(guò)用其處理被機(jī)油污染的樣品，并將其與OasisHLB商品柱進(jìn)行比較，證明其性能優(yōu)于OasisHLB商品柱。GudrunBunte等[22]采用紫外引發(fā)懸浮聚合方式，在石英晶體微量天平表面修飾TNT或DNT分子印跡聚合物，用于TNT等炸藥的現(xiàn)場(chǎng)快速檢測(cè)。可以預(yù)見(jiàn)，MIPs修飾的各種傳感器技術(shù)在炸藥的快速檢測(cè)中將發(fā)揮越來(lái)越重要的作用。DongxiaNie等[23]在納米金微粒修飾的玻璃碳電極表面通過(guò)自組裝方式再修飾上TNT的分子印跡聚合物，制備了TNT的電化學(xué)傳感器，對(duì)TNT檢測(cè)的線(xiàn)性范圍從4.0×10-8到3.2×10-6mol/L，檢測(cè)限為1.3×10-8mol/L（S/N=3），該分子印跡檢測(cè)器被用于環(huán)境水樣中的微量TNT檢測(cè)并證實(shí)是一種快速靈敏的檢測(cè)方法。

1.2分子印跡技術(shù)在司法鑒定檢驗(yàn)中的應(yīng)用研究

犯罪與吸毒現(xiàn)象給國(guó)家、社會(huì)和個(gè)人造成了巨大的損害，這不僅包括吸毒者本身的損害，也包括了吸毒者由于吸食而喪失了勞動(dòng)能力對(duì)社會(huì)所造成的損失，社會(huì)為救治吸毒者和因吸毒而引發(fā)的其它傳染疾病等付出的巨額醫(yī)療費(fèi)用，以及吸毒者因毒資需要而衍生出的各種侵財(cái)犯罪、性犯罪等。為了維護(hù)社會(huì)的穩(wěn)定，凈化社會(huì)環(huán)境，各國(guó)政府均付出了大量的人力物力，但至今仍未取得明顯成效。對(duì)吸食者體內(nèi)的準(zhǔn)確、快速檢測(cè)是法庭科學(xué)化學(xué)家另一項(xiàng)重要的日常任務(wù)。在司法鑒定領(lǐng)域，常見(jiàn)的生物檢材包括血液、尿液、唾液、毛發(fā)以及臟器等復(fù)雜樣品；關(guān)于檢材的前處理方法常用的有液液萃取、固相萃取和固相微萃取等。分子印跡技術(shù)在這方面的應(yīng)用研究同樣得到了人們的重視。Yeh等[24]用含有嗎啡模板分子的0.1MLiClO4溶液，通過(guò)電聚合反應(yīng)把PE-DOT聚合到ITO電極上，制備了一種嗎啡分子印跡聚合物修飾的電極檢測(cè)器用于嗎啡的檢測(cè)，其檢測(cè)的線(xiàn)性范圍在0.1~1mM。Hsu等[25]以MAA為功能單體，EDMA為交聯(lián)劑，通過(guò)熱引發(fā)自由基共聚合反應(yīng)制備了一種嗎啡分子印跡聚合物，結(jié)合Fe3+和[Fe（CN）6]3-體系，采用比色法檢測(cè)嗎啡，其檢測(cè)限可以達(dá)到28.5ng/ml。Piletska等[26]設(shè)計(jì)和制備了基于分子印跡聚合物的四種的復(fù)合傳感器，并提出應(yīng)用該技術(shù)制備便攜式快速篩選檢測(cè)設(shè)備的設(shè)想。Hao等[27]以MAA為功能單體，EDMA為交聯(lián)劑，AIBN為引發(fā)劑，制備了一種基于表面等離子體共振光譜（SPR）的嗎啡分子印跡傳感器，其對(duì)嗎啡檢測(cè)的線(xiàn)性范圍在1ppb~1ppm間，最低檢測(cè)限達(dá)到10-10mol/L。Djavan-shirDjozan等[28]以海洛因?yàn)槟０宸肿樱琈AA為功能單體，EDMA為交聯(lián)劑，AIBN為引發(fā)劑，制備了一種海洛因分子印跡固相微萃取整體柱（MISPME），結(jié)合GC或GC/MS，用于水溶液中海洛因及其類(lèi)似物6-單乙酰可待因，6-單乙酰嗎啡的萃取檢測(cè)，其檢測(cè)限分別為300，47和1ng/mL。所合成的固相微萃取纖維在300℃條件下穩(wěn)定性良好。ValérieThibert等[29]以可卡因?yàn)槟０宸肿樱琈AA為功能單體，EDMA為交聯(lián)劑，通過(guò)光引發(fā)合成可卡因的分子印跡聚合物制備SPE柱，用于富集提取頭發(fā)中的可卡因和其酸性代謝產(chǎn)物苯甲酰愛(ài)康寧，然后用LC/MS檢測(cè)，兩者的最低檢測(cè)限均達(dá)到0.07ng/mg。常靖等[30]研究采用Sigma公司出品的分子印跡固相萃取商品柱（SupelMIPSPE-Amphetamine，25mg/3mL）提取血液中的苯丙胺類(lèi)，結(jié)合GC/NPD或GC/MS法檢測(cè)，結(jié)果苯丙胺類(lèi)的回收率均在90%以上。

1.3分子印跡技術(shù)在司法鑒定藥毒物檢測(cè)中的應(yīng)用研究

在司法鑒定中另一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的工作是復(fù)雜基質(zhì)（生物樣品）中藥毒物（包括安眠藥、農(nóng)藥、鼠藥等）的篩選檢測(cè)，一方面司法鑒定科學(xué)家希望建立具有普適性的提取方法以適應(yīng)無(wú)目標(biāo)情況下的系統(tǒng)篩選需求；另一方面更需要有對(duì)特定目標(biāo)化合物選擇性強(qiáng)的具有針對(duì)性的前處理手段，以保證在目標(biāo)化合物明確的條件下高靈敏度、快速的檢測(cè)需求。分子印跡技術(shù)可以很好的滿(mǎn)足第二方面的需求。MarinahM.Ariffin等[31]研究制備了安定的分子印跡固相萃取柱，結(jié)合LC/MS法用于頭發(fā)中安定及其代謝產(chǎn)物和其它苯二氮卓類(lèi)藥物的提取檢測(cè)，所合成的MISPE材料對(duì)安定的吸附能力達(dá)到每毫克MIPs可以吸附110ng安定，空白添加試驗(yàn)對(duì)頭發(fā)中安定的提取回收率為93%（RSD=1.5%），方法的最低檢測(cè)限達(dá)到0.09ng/mg，定量分析下限為0.14ng/mg。該方法經(jīng)與ELISA數(shù)據(jù)比較，結(jié)果非常吻合。在此基礎(chǔ)上，RobertA.Anderson等[32]系統(tǒng)研究比較了所合成的安定MISPE與傳統(tǒng)SPE方法對(duì)9種苯二氮類(lèi)藥物的提取效果，并對(duì)10例實(shí)際案例頭發(fā)中苯二氮類(lèi)藥物進(jìn)行分離提取檢測(cè)，結(jié)果表明MISPE在選擇性、回收率、方法檢測(cè)限等方面總體上優(yōu)于傳統(tǒng)的SPE方法。GuoyouJin等[33]采用溶膠-凝膠法合成了三唑侖分子印跡硅膠微球并制備了MISPE柱，結(jié)合HPLC用于尿中三唑侖及其主要代謝產(chǎn)物α-羥基三唑侖的富集提取，其方法檢測(cè)限分別為30ng/mL和33ng/mL。A.Beltran等[34]以巴比妥為模板分子，BAP為功能單體，DVB-80為交聯(lián)劑，通過(guò)沉淀聚合法合成巴比妥的MIPs微球，制備MISPE柱，并采用一種串聯(lián)的處理方式萃取尿樣中的巴比妥類(lèi)藥物，可以有效地排除雜質(zhì)的干擾，獲得良好的分析效果。強(qiáng)極性水溶性毒物的提取凈化一直是毒物檢驗(yàn)所要面臨的前處理難題之一，例如，有機(jī)磷農(nóng)藥作為乙酰膽堿酯酶的抑制劑，在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中廣泛使用，也是司法鑒定中經(jīng)常遇到有機(jī)毒物，其中的部分農(nóng)藥即具有強(qiáng)極性、強(qiáng)水溶性的特點(diǎn)，XiaolanZhu等[35]合成了以久效磷為模板分子的分子印跡聚合物，制備了MISPE柱用于環(huán)境中水樣和泥土樣品中的久效磷、速滅磷、磷胺和氧樂(lè)果分離檢測(cè)，具有很好的選擇性，水中樣品回收率在77.5%~99.1%，泥土中樣品回收率在79.3%~93.5%之間，優(yōu)于液液提取和傳統(tǒng)的SPE方法。GeorgiosTheodoridis等[36]以天仙子胺為替代模板分子，MAA為功能單體，EDMA為交聯(lián)劑，合成了東莨菪堿的MIPs，制備MISPE柱用于人和牛尿、血清中東莨菪堿的提取分離，回收率達(dá)到79%。

2展望

目前，分子印跡聚合物的分子識(shí)別能力在實(shí)際應(yīng)用中還無(wú)法與生物大分子（如酶等）相比，但是隨著分子印跡技術(shù)在印跡機(jī)理、印跡聚合物的制備與表征、印跡聚合物在各領(lǐng)域的應(yīng)用積累以及在熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)等方面的理論研究的深入，分子印跡技術(shù)和印跡聚合物將進(jìn)一步與各種新興技術(shù)有機(jī)結(jié)合，并且進(jìn)一步走向成熟，被廣發(fā)應(yīng)用于包括司法鑒定在內(nèi)的各領(lǐng)域，在現(xiàn)場(chǎng)快速檢測(cè)技術(shù)方面更是有著廣泛的應(yīng)用前景，可以預(yù)見(jiàn)，分子印跡技術(shù)將成為司法鑒定領(lǐng)域法庭科學(xué)家手中強(qiáng)有力的檢測(cè)新技術(shù)。

作者：王松才李攻科單位：中山大學(xué)化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院廣州市刑事科學(xué)技術(shù)研究所