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1樣品測試

實驗檢測中心采用X熒光光譜法(XRF)測定Al2O3、Cu、Pb、Zn;等離子質譜法(ICP-MS)測定Cr、Cd;原子熒光光譜法(AF)測定As、Hg;容量法(VOL)測定TOC，粒度分析儀(Mastersizer2000)測定沉積物的粒度組成。分析結果的判別標準執行《地質礦產實驗室測試質量管理規范》(DZ/T0130-2006)。

2結果與討論

2．1重金屬分布特征與來源分析

2．1．1重金屬含量根據《中華人民共和國海洋沉積物質量規范》(GB18668-2002)，對Cu、Pb、Zn、Cr、As、Hg和Cd等7種元素的含量進行分析評價，統計特征見表1。由表1可以看出，Cu、Pb、Zn、Cr、As、Hg、Cd等7種元素平均含量分別為21．96×10－6、21.99×10－6、60．41×10－6、60．00×10－6、12．64×10－6、0．051×10－6、0．12×10－6;重金屬平均含量均小于一類標準，最大值均小于二類標準，其中Cu、As、Hg元素最大值稍高于一類標準;Hg元素的變異系數為0．49，而其余元素的系數均小于0．35，說明Hg元素空間分布相對不均勻、離散性較大，其他元素空間分布較均勻、離散性較小。研究區表層沉積物中重金屬元素Cu、Pb、Zn、Cr、As、Hg和Cd等7種元素的平均值與渤海值相近，與中國海域差距較大，為了直觀的反映元素的貧化與富集程度，一般采用富集系數K(本地區沉積物中與其他地區沉積物中含量的比值)來比較［26］(表2)。一般認為K=0．75～1．5時為接近，K＜0．75時為貧化，K=0．5～0．75時為弱貧化，K＜0．25時為異常貧化;K＞1．5時為富集，K=1．5～2時為弱富集，K=2～4時為強富集，K＞4時為異常富集。(1)與黃河沉積物相比，所有元素的富集系數都大于1，其中Pb、Cr的富集系數為1．00～1.5，與黃河沉積物接近，Cu、Zn、As、Cd和Hg的富集系數均大于1．5，為富集。黃河沉積物可能是該區重金屬的來源之一。(2)與渤海相比，所有元素的K值都在0．75～1．5之間，為接近。(3)與中國近海相比，Cu、Pb、Zn、Cr的富集系數在0．75～1．5之間，為接近，As、Hg、Cd的富集系數大于1．5，為富集。(4)與國際海域相比，這些元素的K值都小于0．75，為弱貧化。將本次研究數據與歷年數據比較，如表3。近十年，Cu元素平均含量明顯增加，Cd元素平均含量先減少后增加，Hg元素平均含量略有減少，其余元素平均含量增速減慢，總體上萊州灣海域的污染有上升趨勢，但增速減緩。

2．1．2重金屬分布特征Cu、Pb、Zn、Cr、As、Hg和Cd等重金屬含量分布見圖2。由圖2可以看出，Cu、Pb、Zn分布特征相近，均在東北部海域有兩個高值區，西部海域有3個高值區，各高值區分布相對獨立，未連接成片，其中西部海域的3個高值區分別是黃河入海口附近海域、老黃河入海口附近海域及小清河入海口附近海域。Cr、Cd分布特征相近，黃河入海口附近海域含量最高，其次老黃河入海口附近海域及小清河入海口附近海域連接成片、含量較高，東南部海域含量最低。As、Hg分布特征相近，小清河入海口附近海域及老黃河入海口附近海域連接成片、含量最高，其次黃河入海口附近海域含量較高，其他海域含量較低。從總體上看，空間分布特征表現為重金屬高值區在萊州灣的西部海域。沉積物中重金屬含量分布特征與海灣的水動力要素、沿岸河流注入、沿岸生活污水排放、沿岸工業廢物的排放等條件有關［28］。萊州灣表層沉積物中重金屬的空間分布特征與灣內潮流運動規律和入海河流有著直接的關系［24］。萊州灣西部海域潮流運動以往復流為主，黃河口淡水徑流沿岸向南擴散，小清河口等淡水徑流向北擴散，在萊州灣西部海域形成相對低鹽度區，集中了高濁度的水，由河流入海的懸浮泥沙及其污染物在此沉積［24，29-32］。其中重金屬Cr、As、Hg、Cd元素在萊州灣西部海域的分布與往復流的特征相似，大體呈現由西南向東北方向運動，與分析相吻合，可見來自萊州灣西部的陸源性輸入和灣內潮流運動規律是造成這種分布趨勢的影響因素。據國家海洋局統計，2009年黃河、小清河攜帶入海的重金屬污染物分別為731t和68t［33］，2011年黃河、小清河攜帶入海的重金屬污染物分別為687t和388t［16］。萊州灣東南海域重金屬含量較少，可能與沿岸入海河流較少有關。

2．1．3重金屬來源分析采用數理統計軟件SPSS14．0做重金屬間的Pearson(皮爾遜)相關性分析，同時為考察重金屬來源等，特分析重金屬與粒徑(＜0．0625mm)、Al2O3、TOC之間的相關性。由表4可以看出，粒徑(＜0．0625mm)與TOC相關性為0．72，這與其他研究結果表明的TOC主要富集在細顆粒沉積物中一致［34-35］。沉積物粒度和TOC含量是控制沉積物重金屬分布特征重要的兩個參數［36］。一方面，沉積物粒徑較細，比表面積較大，對重金屬離子具有較大的表面吸附和離子吸附能力［37］。另一方面，沉積物中的TOC具有大量不同的功能團、較高的陽離子交換量和較大的表面積，它們通過表面絡合、離子交換和表面沉淀3種方式吸附重金屬元素，因而TOC含量高的沉積物對重金屬的吸附量也較高［38］。研究區內粒徑(＜0．0625mm)、TOC與重金屬相關性均呈一定的正相關，說明重金屬易與TOC通過表面絡合等方式，并吸附于細顆粒沉積物中。Al2O3是大陸分化產物，在地殼中較穩定，多數學者認為Al從大陸到海洋是一個相對穩定的元素，并將其作為海洋中陸源成分的指標。因此，可利用元素與Al的相關性來判斷沉積物中某元素的來源［39-40］。Al2O3與Cu、Pb、Zn元素相關性均大于0．8，與Cr、Cd元素相關性大于0．5，與As、Hg元素相關性不顯著。這表明研究區內重金屬Cu、Pb、Zn主要來源于巖石的自然風化和侵蝕過程，Cr、Cd既有來自巖石的自然風化和侵蝕過程，也有一部分人為活動的貢獻，而As、Hg主要受人為活動影響，如工業廢水和生活污水的排放等。同時，Cu、Pb、Zn元素之間具有顯著的相關性，Cr、Cd元素之間具有顯著的相關性，As、Hg元素之間具有顯著的相關性，說明其具有同源性，這與重金屬的物質來源相吻合。

2．2重金屬環境質量評價

2．2．1尼梅羅綜合指數法尼梅羅指數法是美國敘拉古大學尼梅羅教授提出的一種兼顧極值的評價方法，也是目前國內外進行綜合污染指數計算最常用的多因子綜合

評價方法。其中:ρi為沉積物中i污染物的實測濃度值;Si為沉積物中i污染物的評價標準，即背景值。背景值的選擇國內外無統一標準，采用不同的背景值對富集系數和評價結果影響較大［42］。為避免大尺度背景值造成的偏差，結合本文研究成果，選取《中國淺海沉積物地球化學》［25］中的渤海沉積物重金屬的背景值當做評價標準(表1)。尼梅羅綜合污染指數和污染程度之間的關系如表5所示。

2．2．2評價運用尼梅羅綜合指數法對表層沉積物中的Cu、Pb、Zn、Cr、As、Hg和Cd元素進行評價。評價結果表明，6．5%的測點P值在＜1的范圍內，表現為無污染區，分布在萊州灣的東南海域(見圖4);3．9%的測點P值在2．5到7之間，表現為中度污染，零星分布在萊州灣西部海域;其余89.6%的海域輕度污染。總體上，小清河入海口附近海域、老黃河入海口附近海域和黃河入海口附近海域污染指數最高，萊州灣東南海域污染指數最低，呈西高東低的趨勢。

3結論

(1)本研究區Cu、Pb、Zn、Cr、As、Hg、Cd等7種元素平均含量分別為21．96×10－6、21．99×10－6、60．41×10－6、60．00×10－6、12．64×10－6、0．051×10－6、0．12×10－6。重金屬平均含量均小于國家海洋沉積物質量規范一類標準，最大值也均低于二類標準。(2)Cu、Pb、Zn分布特征相近，Cr、Cd分布特征相近，As、Hg分布特征相近。空間分布特征整體表現為重金屬高值區在萊州灣的西部海域，來自萊州灣西部的陸源性輸入和灣內潮流運動規律是造成這種分布趨勢的影響因素。(3)重金屬Cu、Pb、Zn主要來源于巖石的自然風化和侵蝕過程，Cr、Cd既有來自巖石的自然風化和侵蝕過程，也有一部分人為活動的貢獻，而As、Hg主要受人為活動影響，如工業廢水和生活污水的排放等。(4)小清河入海口附近海域、老黃河入海口附近海域和黃河入海口附近海域污染指數最高，萊州灣東南海域污染指數最低，呈西高東低的趨勢，89．6%的海域輕度污染。

作者：鄭懿珉 高茂生 劉森  趙金明 郭飛 王常明 單位： 國土資源部 海洋油氣資源和環境地質重點實驗室，青島海洋地質研究所 吉林大學建設工程學院 中國冶金地質總局青島地質勘察院 山東省第四地質礦產勘查院  中國石油大學(華東) 地球科學與技術學院