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《能源與環境雜志》2014年第三期

1臭氧氧化技術的研究進展

1.1國外研究進展臭氧（O3）是一種發現較早的物質，具有較強的氧化性和消毒性，但由于價格高于普通使用的氯氧化劑，所以沒被廣泛應用。伴隨著人們生活水平的提高，以及檢測水平的提高，發現氯消毒具有對嗅味的破壞，產生消毒副產物等負面影響［4］，而臭氧作為氧化劑產生的副產物少，故具有新的發展空間。早在1781年，VanMarum就第1次報道了臭氧，到1871年，臭氧分子式才得到確定。臭氧具有極強的氧化性，在酸性介質中，其標準電極電位E=2.07V，在堿性介質中，E=1.27V。因其強氧化性，臭氧得到廣泛研究和應用。在水處理實踐中，早在1893年荷蘭的Schneller.V等用臭氧對Rhine河進行消毒處理；1905年法國Nice市將臭氧用于飲用水消毒。微污染水源水含有少量或痕量的溶解性有機物，或難檢測的內分泌干擾物。造紙廠的廢水中含有大量有機污染物，DanielR.Medeiros等人研究造紙廠廢水處理時，利用臭氧氧化將大分子量的有機物降解轉化成小分子量的有機物，同時廢水的色度也得到大幅度降低［5］。消毒與殺菌是飲用水水質的最后保障，M.Lanao等人在Ebro河基于臭氧、臭氧/過氧化氫和臭氧/二氧化鈦在野生菌株的梭狀芽孢桿菌方面做出研究并得出除菌效果都極高，但有效程度臭氧/過氧化氫>臭氧>臭氧/二氧化鈦［6］。內分泌干擾物的出現及檢測是現階段飲用水水源水中新發現的微污染物質，由于其濃度的痕量性，增加了檢測和去除的難度。MaureenNakonechny等人利用臭氧/過氧化氫批量處理雌激素類物質，發現pH值對臭氧/過氧化氫進行氧化去除激素的反應速率的影響最大［7］。

1.2國內研究進展（1）臭氧作為消毒劑的研究進展。隨著生活水平的提高，人們對水質的要求也越來越高，各國尤其是歐洲和美國都制定了十分嚴格的飲用水水質標準。相比較我國的飲用水水質標準，檢測項目多，閾值限制也嚴格。目前飲用水處理關注的問題有2個：①消毒的安全性；②微污染水源水的處理。傳統水處理工藝不能滿足水質處理要求，故需要研究更適合處理微污染水源水的處理工藝和產生少量或不產生消毒副產物的消毒劑。在傳統水處理中為保證控制微生物的量，通常在清水池前加氯，并且管網中一般存在一定的余氯量來保證管網中消毒劑的量。但研究發現液氯作為消毒劑可以產生消毒副產物，如三鹵甲烷等有機鹵化物。這些物質具有一定的毒性，有些還致癌、致畸、致突變［5］。作為液氯消毒劑的替代物，臭氧逐漸被用作水廠的初級消毒劑，從而減少消毒副產物DBPs的前提物的產生，二級消毒再采用液氯、二氧化氯、氯胺等。臭氧對一般細菌、大腸桿菌、病毒等的殺菌能力比氯系列的消毒劑要強幾十倍到幾百倍，各種常見的消毒劑的殺菌能力次序如下：O3>ClO>HOCl>OCl->Cl->NHCl>NHCl3。當臭氧濃度為0.01mg/L時，1min以下的接觸時間即可殺死純水中大腸桿菌，對于飲用水最佳的臭氧量為1～4mg/L。若對99.9%的細菌和病毒滅活，則接觸時間約為10～12min［8］。（2）臭氧作為氧化劑的研究進展。微污染水源水，指微量和衡量有毒有害的有機污染物或無機物質進入水體后被污染的水。有機污染物包括各類可溶解性有機物、氮、磷等營養元素。在我國，微污染水源的污染程度比西方國家的高的多，處理難度也大，處理方法分為常規處理和深度處理。常規處理處理的是有機物含量少的原水，而對于有機物含量過高微污染水可采用臭氧氧化與生物活性炭聯用工藝。它是活性炭物理化學吸附、臭氧化學氧化、生物氧化降解及臭氧滅菌消毒4種技術合為一體的工藝。臭氧-生物活性炭工藝主要針對微污染水中的有機物、氨氮、色度、濁度、嗅，能夠有效地去除水中的有機物和氨氮，使有機物濃度降低至700μg/L～1600μg/L。在不同的臭氧投加量下，孟建斌等做的主臭氧投加量的優化顯示：當以CODMn為評價指標時，最佳主臭氧投加量為1.7～2.1mg/L，整個系統對CODMn的最大去除率為69%［9］。

濟南的鵲華水廠技改示范工程設計采用了中置式高密度沉淀池/臭氧生物活性炭/V型濾池處理工藝［10］。隨著鵲山水庫的建成和黃河上游原水水質的變化，導致進廠的原水呈現低溫低濁、有機污染和含藻類等特性，為達到新頒布的國家飲用水標準，鵲華水廠進行了技術改造，工藝流程圖如圖1。沉淀池出水進入臭氧接觸池，在其中實現臭氧氧化，改變水中有機物的性質，使有機物更容易被活性炭吸附降解。（3）臭氧氧化與其它工藝的聯用。針對富營養化水體的水質特征，彭明國等［11］構建了臭氧預氧化/改性粘土/臭氧-生物活性炭組合工藝，并用其處理常州的景觀河水。結果顯示在預臭氧投量為1.2mg/L、改性粘土投量為1.2g/L、臭氧-生物活性炭段的臭氧投量為2mg/L的條件下，對濁度、CODMn、TN、TP和藻類的去除率分別為97.5%、77.7%、81.9%、95.4%和99.2%，出水水質達到了地表水環境質量標準（GB3838-2002）的Ⅰ類或Ⅱ類水質標準，為富營養化地表水的治理提供了切實可行的方法。隨著飲用水水源污染的日益加重，為滿足不斷提高的飲用水水質標準的要求，采用飲用水深度處理工藝已越來越重要，其中臭氧/活性炭工藝將臭氧氧化、活性炭吸附、臭氧消毒等合為一體，以其除污獨特高效而成為各國飲用水處理的最佳選擇。高級氧化技術對高濃度、高毒性、可生化性差的工業廢水具有很好的降解效果。高級氧化技術包括Fenton氧化法、光催化氧化法、臭氧氧化法、超聲氧化法、濕式氧化法和超臨界水氧化法等。嚴高峰等［12］對活性炭吸附-催化臭氧氧化造紙廢水特征污染物進行了研究，結果顯示聯合工藝的處理效果優于單獨的活性炭吸附和臭氧氧化，并研究了滲氮活性炭對吸附-催化臭氧氧化技術的強化作用。魏東洋等［13］則對O3、UV/O3降解六氯苯的效果進行了比較，結果表明，采用組合技術可顯著提高氧化速率和處理效果、縮短反應時間、降低O3耗量。胡俊生等［14］探討了O3/H2O2和O3/MnOx-GAC工藝對印染廢水的處理效果，發現2種工藝的降解效率相對于單獨的O3氧化都明顯提高。

2臭氧氧化技術在微污染水處理中的應用

微污染水源水處理給傳統水處理工藝提出挑戰，傳統的工藝不再滿足新頒布的水質標準指標。為達到水質標準，在充分結合水質特點的同時對傳統工藝的改造是很有必要的。臭氧作為一種強的氧化劑，同時還可以作為消毒劑使用。臭氧氧化技術在微污染水源水處理中的應用是臭氧和其它工藝的聯用。臭氧與其它處理方法聯合的工藝流程在許多形式，如：①O3+生化單元（活性污泥法、生物活性炭法）；②O3+絮凝+膜處理；③O3+膜處理；④O3+氣浮（吹脫）；⑤O3+活性炭吸附單元；⑥O3+絮凝+O3。臭氧處理單元自身則有以下幾種形式：①O3；②O3/H2O2；③O3/H2O2/UV；④O3/UV；⑤O3/固體催化劑（固體催化劑如活性炭、金屬及其氧化物）。

3結語

臭氧氧化技術作為較早的一種技術，因由于臭氧產生與儲存的局限性沒有被廣泛應用，而在人們對水質要求更高的時代被廣泛應用。臭氧作為一種強氧化劑將傳統工藝難去除的有機物氧化并改變其分子結構，生成小分子物質或CO2和H2O，并與其它的工藝聯合，如活性炭，雙氧水，催化劑等。微污染水源水的處理是針對傳統工藝的不足進行技術改造，臭氧氧化可以彌補傳統工藝的不足，可以作為在原有水廠基礎上增添的工藝而推廣應用。針對水質要求的不斷提高及微污染水源水質的不斷惡化，建議進一步加強對臭氧氧化及其聯用技術的理論與應用研究。

作者：王喆王龍張亮單位：山東建筑大學市政與環境工程學院濟南市規劃設計研究院