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摘要：在化工生產(chǎn)中，管式反應(yīng)器是經(jīng)常使用且更適合大規(guī)模化工生產(chǎn)的裝置。一般情況下，管式反應(yīng)器的溫度控制涉及的內(nèi)容比較復(fù)雜，在不考慮催化劑活性調(diào)節(jié)和優(yōu)化反應(yīng)器設(shè)計及優(yōu)化操作參數(shù)的這些不容易在短期內(nèi)獲得有效優(yōu)化數(shù)據(jù)的情形下，通過計算機(jī)進(jìn)行冷卻優(yōu)化模擬無疑是最快的辦法了。工業(yè)生產(chǎn)的實(shí)踐表明，在需要中途冷卻的傳導(dǎo)式的反應(yīng)中，如果冷卻不好會嚴(yán)重影響產(chǎn)品的質(zhì)量進(jìn)而造成巨大的損失。文章模擬了以水為溶劑，在一個非等溫管式反應(yīng)器中發(fā)生的連續(xù)反應(yīng)。通過優(yōu)化算法來找到最佳溫度條件，得到最大產(chǎn)率，同時盡量減少副反應(yīng)產(chǎn)物，為管式反應(yīng)器進(jìn)行相應(yīng)的反應(yīng)提供了溫度控制的理論依據(jù)。

關(guān)鍵詞：溫度控制；冷卻；優(yōu)化

理論上講，混合流體在管式反應(yīng)器中進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)時，最左端的反應(yīng)物濃度在整個流程中最高，此處反應(yīng)較為迅速，隨之而來的熱效應(yīng)也最多。隨著時間的推移，反應(yīng)的推進(jìn)，反應(yīng)物的濃度逐漸降低，化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的熱也逐漸減少，這樣整個反應(yīng)容器的溫度會有明顯的區(qū)域性分布。從微觀上看，高濃度區(qū)域的不穩(wěn)定高溫使得非平衡相變隨時可能發(fā)生，具體體現(xiàn)在反應(yīng)物濃度不隨空間路徑線性地均勻下降，生成物濃度也不隨空間路徑均勻地增大。這樣就很難確定哪個位置是化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行的最佳區(qū)域。不妨從一個新的角度來看待這一變化：將化學(xué)反應(yīng)看做是從不同層次上進(jìn)行的。從微觀角度來說，將整段流線分割成一定的線元，由于選擇的模型長度有限，因而也將線元分成有限段數(shù)。這個動態(tài)的化學(xué)反應(yīng)從左端到右端的能量無法用連續(xù)性來衡量，因此定義態(tài)矢量q，同時我們假定態(tài)矢量是空間坐標(biāo)x的函數(shù)。微觀上對總系統(tǒng)的描述為：q=q(x,t)(1)這樣我們就可以假定q服從下面形式的演化方程：Q′=N(q,α)+F(t)(2)其中N是q的非線性函數(shù)，可以含有微分算符。F是反應(yīng)能量的漲落。2.2模型穩(wěn)定性分析及動力學(xué)方程設(shè)初始值α0，他所包含的內(nèi)容為：固定的催化劑和固定的操作參數(shù)。因此滿足方程q=N(q,α0)(3)當(dāng)控制參數(shù)變化時，反應(yīng)已經(jīng)使?fàn)顟B(tài)發(fā)生了變化，記為α:q=q0+w(q0隨α平滑地變化)代入(1)得

1概述

在現(xiàn)代化工業(yè)生產(chǎn)中，管式反應(yīng)器是非常普遍的化工生產(chǎn)裝備。管式反應(yīng)器主要應(yīng)用于氣相或液相且發(fā)熱效能較大的反應(yīng)。它結(jié)構(gòu)相對簡單，比表面積相對較大，反應(yīng)效率較高且能承受較高的反應(yīng)壓力，對連續(xù)的氣相或液相反應(yīng)尤為適用。在大規(guī)模的組件組成的反應(yīng)系統(tǒng)中，大型管式反應(yīng)器在易于操作的優(yōu)點(diǎn)下還具有保養(yǎng)和維護(hù)方便的特征。使用管式反應(yīng)器的核心是實(shí)現(xiàn)溫控，使反應(yīng)盡可能向利于產(chǎn)物生成的方向發(fā)展，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)產(chǎn)量的提升。文獻(xiàn)[1]通過模擬得到了管式反應(yīng)器的臨界熱點(diǎn)溫度。文獻(xiàn)[2]為熱點(diǎn)溫度的控制提出了一種方法。陜西興化集團(tuán)將大型的管式反應(yīng)器應(yīng)用于25萬t/a的硝酸銨生產(chǎn)制造[3]。中國石化的萬里平在大型列管式反應(yīng)器的設(shè)計中采用了多孔板。文獻(xiàn)[4]用矩量法對高壓聚乙烯管式反應(yīng)其進(jìn)行了模擬，結(jié)果與生產(chǎn)實(shí)踐的數(shù)據(jù)大體符合，但不具有太多普遍性的意義。因?yàn)樵诟邏簵l件下熱傳導(dǎo)系數(shù)是需要修正的，而在文中并未作出修正。

2建模及模型穩(wěn)定性分析

2.1建模任何一種比較切合實(shí)際的全局優(yōu)化方法必須具備兩個條件：解為全局最優(yōu)解和算法的收斂速度盡可能地快[4]。取管式反應(yīng)器中任意長度為2m的一條線段為研究對象，設(shè)定比熱率為1，常壓熱熔為Cp(T[1/K]),單位為J/(kg*K)；密度：rho(T[1/K])，單位為：kg/m3；導(dǎo)熱系數(shù)：k(T[1/K])，單位為W/(m*K)。設(shè)定，動力粘度為eta(T[1/K])[Pa*s]，電導(dǎo)率為5.5×10-6S/m，導(dǎo)熱系數(shù)為k(T[1/K])[W/(m*K)，聲速為cs(T[1/K])[m/s]。假設(shè)反應(yīng)物質(zhì)為A、B、C和H2O，反應(yīng)從左端開始右端結(jié)束。q′0+w′=N(q0+w,α)(4若w為無窮小量，則可以將方程右邊展開成關(guān)于w的冪級數(shù)保留前兩項(xiàng)有q′0+w′=N(q,α0)+L(q0)w，等相相消可得w′=L(q0w，這一微分方程的一般解可寫為W(t)=eλtV(λ>0)(5對所有域，進(jìn)行有限元表達(dá)，可得到如下表達(dá)式(6從左端到右端化學(xué)反應(yīng)的過程為：A=>B和B=>C。在A=>B過程中，設(shè)定A和B的溫度下限為300K，溫度中限為1000K，溫度上限為5000K。在B=>C過程中，C與A和B有同樣的溫度限制因此，A、B、C均滿足方程∇·(-Di∇cj)+U·∇cj=Ri和Ni=-Di∇cj+Ucj=Ri其中c為摩爾濃度，D為擴(kuò)散系數(shù)。不考慮端點(diǎn)時，有-n·Ni=0。因?yàn)橄到y(tǒng)處于非平衡狀態(tài)，所以把總系統(tǒng)分為許多準(zhǔn)平衡狀態(tài)。又由于分割后的子系統(tǒng)有其局域宏觀量，故而這些局域宏觀量仍可以滿足各化學(xué)熱動力方程。考慮端點(diǎn)時，即系統(tǒng)的起點(diǎn)區(qū)域必須設(shè)定相應(yīng)的邊界值或必須在有所定義的情形下才能開始計算，那么就有在左側(cè)端點(diǎn)(或叫左側(cè)邊界)處A的摩爾濃度設(shè)定為cA且恒定，這樣就可以確定出一種關(guān)系-cj=c0j。對模型進(jìn)行全局優(yōu)化，可得方程：AcρCρμ·∇T+∇·q=AcQ+q0+AcQρ+AcQvd(7以上方程中Ac為頻率因數(shù)。

3結(jié)果及結(jié)論

經(jīng)計算，形成了以下幾個基本結(jié)論：3.1濃度隨位置的變化由圖1可見當(dāng)反應(yīng)在最左端開始時，A的初態(tài)溫度最高為700k左右，B、C的溫度較低。隨著時間的推移和考察距離的延長，A的摩爾濃度急劇下降，B和C的摩爾濃度快速上升，在0.5m前后反應(yīng)最為集中，在1m的距離以后，A和B的濃度趨于穩(wěn)定，生成物C則以穩(wěn)定的速率上升，說明此時的化學(xué)反應(yīng)達(dá)到了平衡狀態(tài)。由此可見該模擬實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定生成目標(biāo)產(chǎn)物的目的，對于后續(xù)工廠的連續(xù)化放大化反應(yīng)具有理論的指導(dǎo)意義。3.2反應(yīng)速率通過圖2可見，反應(yīng)1和反應(yīng)2的化學(xué)反應(yīng)速率起初隨位置的變化特別明顯。反應(yīng)1在我們所研究的區(qū)域中起初位置反應(yīng)速率最高，隨著研究距離的位置的逐漸增加反應(yīng)速率迅速降低，在距離研究的起始位置約0.5m左右化學(xué)反應(yīng)速率趨于穩(wěn)定，也就是達(dá)到了平衡狀態(tài)。對于反應(yīng)2它的反應(yīng)速率隨位置變化相比反應(yīng)1來說較平穩(wěn)，起初反應(yīng)2的化學(xué)反應(yīng)速率為0，隨著距離的增加反應(yīng)2的化學(xué)反應(yīng)速率呈現(xiàn)先增加后緩慢趨向于恒定的變化趨勢。在距離研究位置約0.5m位置時反應(yīng)速率達(dá)到了平衡狀態(tài)。3.3冷卻過程中反應(yīng)器與冷卻夾套的溫度變化如圖3可見，冷卻過程中水平管式反應(yīng)器的溫度在下降，冷凝套管的溫度以近似直線形式上升。反應(yīng)器的溫度開始時下降的速率很快隨后則變化的幅度開始變小，冷凝套管的溫度在2m的空間線度上上升的溫度不足10k。圖像顯示了冷卻過程的順利進(jìn)行，整體情況與工業(yè)生產(chǎn)的實(shí)際情況比較切合。由圖可見事件趨勢在靠后的位置附近，反應(yīng)器和冷卻設(shè)備的溫度趨于一致。(由于管式反應(yīng)器的體積巨大，所以兩者的溫度絕對不會相等)。經(jīng)一系列的計算獲得的結(jié)論和實(shí)際情況對比可的結(jié)果：反應(yīng)器的溫度和冷凝夾套的溫度趨于345k附近，即該類反應(yīng)的最優(yōu)穩(wěn)定溫度約為345k。

參考文獻(xiàn)：

[1]胡述好.管式反應(yīng)器反應(yīng)失控的CFD技術(shù)分析[D].沈陽：東北大學(xué)，2008.

[2]肖建良，萬雙華，等.列管式反應(yīng)器溫度控制方法[J].廣州化工，2013,41(2):120-121.

[3]魏有福，寧海峰，等.25萬t/a硝酸銨裝置建設(shè)及生產(chǎn)運(yùn)行情況技術(shù)總結(jié)[J].化肥設(shè)計，2014(2):37-40.

[4]萬里平.ASME.2多孔板彈性分析方法在大型列管式反應(yīng)器設(shè)計中的應(yīng)用[J].石油化工設(shè)備技術(shù)，2019,40(3):1-6.

作者：趙玉英 單位：朔州師范高等專科學(xué)校